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... ▲第一作者:Gaoqiang Yang ;通訊作者：Feng-Yuan Zhang 通訊單位： 田納西大學空間研究院NanoHELP課題組 論文DOI：10.1002/aenm.201903871 全文速覽 田納西大學空間研究院張鳳遠教授領導的科研團隊(NanoHELP)聯合橡樹嶺國家實驗室(ORNL)和國家可再生能源實驗室(NREL)提出了一種多層電極設計新策略以構建電子/質子納米高速通道，將一種簡易可調控的介孔金納米層嵌入催化劑層和質子傳輸膜中間，不僅把電極電導率提升了4000倍，也使質子在Debye長度內可順利通過介孔，讓電子和質子實現一條大路分兩邊，隨你要走哪一邊。使用超低催化劑載量即可使整個電極滿足水裂解三相反應介面條件。反應位點也從一維的主要存在於催化劑和擴散層的接觸邊界增加到二維的催化劑層，從而大大提升水電解池性能。新型共面電極質子傳輸膜電解池使陰極和陽極反應可以同時被可視化，進而發現了兩種析氧反應決定區域。 背景介紹 電化學水裂解制氫被認為是解決間歇性可再生能源儲存的可靠技術。在水裂解中占據重要位置的析氧反應oxygen evolution reaction（OER）通常採用IrO2作為催化劑[1-3]。但是IrO2的低導電性導致催化劑層面內電阻比Pt材料要大1000倍，從而大部分電解池催化劑層不能滿足三相反應介面，反應位點被限制在氣液傳輸層孔的邊緣處[4]。 提升催化劑層的導電性則可以增加反應位點，提升水裂解的效率[5, 6]。 然而在不損失質子傳輸能力的同時提升催化劑層的導電性是當前的一個難點。同時，目前大多數研究集中在support–electrocatalyst 和 catalyst–electrolyte的相互作用上。通常，三電極系統被用來測試這些新型催化劑材料的性能，但是工作電極一般採用高導電性的襯底作為底層支撐材料，這其實不能反映催化劑在真實電解池電極上的性能。這使很多非貴金屬催化劑在實驗室階段研發中性能很好，但卻不能應用在工程實際中。所以，設計新的電解池來彌補催化劑研發和實際設備之間的鴻溝也是一個迫切的需求。 研究出發點 為了增加電解水反應位點降低催化劑載量，同時研究水裂解反應機理，我們發現了一種通過濺射沉積方式製造的介孔金納米層，納米層中的介孔可有效進行調控，同時可以通過改變納米層厚度控制納米層薄層電阻。實驗發現，這種介孔狀金納米層可以有效傳輸電子，同時也可使質子快速通過納米層中介孔。 我們進而提出新型電極設計思路：催化劑層+功能次層+離子交換層，製造了2D Conductive Mesoporous Bimetallic Catalyst (CMBMC) 層， 從而構建電子/質子納米高速通道。使在催化劑表面生成的電子和質子你走你的陽關道，我走我的獨木橋，進而使析氧反應在低過電位進行。同時發明新型共面電極質子傳輸膜電解池，這種設計彌補了催化劑研發和實際設備測試之間的鴻溝，使析氫和析氧反應可以同時被可視化，同時幫助我們發現兩種反應決定區域（電導率決定區域和Debye長度決定區域）。 圖文解析 ... ▲圖1. 左圖中表明了CMBMC 的結構，以及在CMBMC上的析氧反應路徑; 水分子在IrO2催化劑層（紅色層）被分解成電子、質子和氧氣; 在電極長度方向，電子自由地被介孔金納米層（黃色多孔層）從反應位點傳導到外部電路; 在厚度方向，質子穿過金納米層到達了Nafion薄膜（白色層），然後傳輸到陰極; 氧氣分子通過催化劑層擴散到水中。右圖是微觀高速可視化圖片，表明了嵌入介孔金納米層的CMBMC電極中可將反應位點從一維增加到了二維，可見新的電極設計可使氧氣產生點布滿整個電極。 ... ▲圖2. 不同金納米層CMBMCs 的表征。a-c) 5-, 110-, and 200-nm-厚金納米層的表面SEM，可見5-nm 厚的金納米層呈現網狀多多孔結構，110-nm 中的孔個數明顯變少，200-nm 中的孔基本消失. d, e) 5-nm-厚 AuNL截面TEM, 表明金納米層中有很多通孔. f, g) 110- and 200-nm-厚 AuNL截面TEM，可見110-nm 中是通孔，而200-nm 中孔在濺射沉積中被填充堵住. h, i) 110-nm-厚 AuNL截面TEM和對應的EDS 元素分布，粉色虛線框表示金納米層中的介孔並未被堵塞或者被Nafion填充. j) CMBMCs薄膜電阻和金納米層厚度的關係, 可見薄膜電阻從2200 降到 0.54 Ω/sq. ... ▲圖3. 不同金納米層厚度和催化劑載量的CMBMCs電化學性能. (a) 在共面電極電解池中不同金納米層厚度和的CMBMCs LSV曲線，表明110-nm 厚的金納米層可大大提升水裂解電化學性能. (f) 0-nm AuNL/20-layer catalyst, 110-nm/20-layer, and 110-nm/5-layer 的CMBMCs質量活性, 表明CMBMC 與傳統催化層比可增加20倍的質量活性. ... ▲圖 4. OER在導電率決定區域和 Debye-長度決定區域示意圖. (a) OER在導電率決定區域，此區域金納米層很薄(0 到 10 nm 厚), 表明在長度方向局部電勢強度有很大降低，但在厚度方向上， Debye長度內的均勻電場電勢會促進質子傳輸. (b) 不同金納米層厚度CMBMCs的電勢分布. (c) OER在Debye長度決定區域，厚金納米層 (> 110 nm)導致長度方向上均勻的局部電勢強度，但在厚度方向上，催化劑層與Nafion 薄膜層間的間隙接近或者大於Debye長度，導致質子擴散問題。 總結與展望 我們開發了一種新型可控的多介孔CMBMC，它有極好的電子和質子傳超能力，使析氫反應位點從一維增加到二維，顯著提升了析氫反應催化劑質量活性。這種催化劑層設計方式使超低催化劑載量（0.1 mg cm−2)即可實現很好的電化學性能。此外，CMBMC這種結構和新型共面電極電解池讓我們對電子/質子移動如何影響析氫反應動力學有了直接微觀高速觀察，因此，電導率和反應位點的關係被建立。最後，CMBMC在傳統電解池中被成功應用，證明了這種設計未來可用於發展具有高電子/質子傳導率的催化劑和電極。該研究方法對類似電化學催化劑及電極設計研究亦有廣泛借鑑意義，包括燃料電池，電池，氨氣生產，和二氧化碳還原。 參考文獻 1.Mo J, Kang Z, Yang G, Li Y, Retterer ST, Cullen DA, et al. In-situ investigation on ultrafast oxygen evolution reactions of water splitting in proton exchange membrane electrolyzer cells. Journal of Materials Chemistry A. 2017. 2.Kang Z, Mo J, Yang G, Li Y, Talley DA, Retterer ST, et al. Thin film surface modifications of thin/tunable liquid/gas diffusion layers for high-efficiency proton exchange membrane electrolyzer cells. Applied Energy. 2017;206:983-90. 3.Yang G, Mo J, Kang Z, Dohrmann Y, List FA, Green JB, et al. Fully printed and integrated electrolyzer cells with additive manufacturing for high-efficiency water splitting. Applied Energy. 2018;215:202-10. 4.Mo J, Kang Z, Retterer ST, Cullen DA, Toops TJ, Green JB, et al. Discovery of true electrochemical reactions for ultrahigh catalyst mass activity in water splitting. Science Advances. 2016;2(11):e1600690. 5.Kang Z, Mo J, Yang G, Li Y, Talley DA, Han B, et al. Performance Modeling and Current Mapping of Proton Exchange Membrane Electrolyzer Cells with Novel Thin/Tunable Liquid/Gas Diffusion Layers. Electrochimica Acta. 2017;255:405-16. 6.Kang Z, Mo J, Yang G, Retterer ST, Cullen DA, Toops TJ, et al. Investigation of thin/well-tunable liquid/gas diffusion layers exhibiting superior multifunctional performance in low-temperature electrolytic water splitting. Energy & Environmental Science. 2017. 課題組介紹 http://fzhang.utsi.edu/ 其他 該文被選為Advanced Energy Materials底封面（Back Cover）論文。和張教授一起參與此項研究的有他的博士生Gaoqiang Yang 博士(現就職於洛斯阿拉莫斯國家實驗室)、Shule Yu，Zhenye Kang博士（現就職於美國國家可再生能源實驗室）、Yifan Li博士（現就職於康乃狄克大學）、美國國家可再生能源實驗室Dr. Guido Bender、Dr. Bryan S. Pivovar，Dr. Johney B. Green, 以及美國橡樹嶺國家實驗室Dr. David A. Cullen。該研究項目由美國能源部支持，其部分實驗在美國橡樹嶺國家實驗室納米材料科學中心進行。
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每日頭條 https://kknews.cc/science/a6yzr9n.html
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